二氧化碳–水–砂/粉砂岩系統之反應實驗

Abstract

地質封存二氧化碳為降低大氣中過量二氧化碳之主要方法，但對圍岩的穩定性添增變數。具頁岩?層之砂岩段為一可考量之儲集層。本研究模擬二氧化碳注入於地下一公里處，選以臺灣西北部魚藤坪砂岩段之砂岩及錦水頁岩層之粉砂岩分別與水及二氧化碳於42℃–200 kg/cm2及55℃–155 kg/cm2下反應3、7、14天，藉由量測反應後水溶液元素濃度變化，並以水–岩反應（42、60、70℃，1 03 kg/cm2，3、7、14天；55℃，1 03 kg/cm2，3、7、14、19、28、35、42、48天）作為參考組，探討二氧化碳注入對圍岩之化學效應。此外，55℃–150 kg/cm2之實驗用以比較壓力對二氧化碳封存系統之影響。 兩種岩石碎屑粒徑介於0 02–0 40 mm，組成礦物為石英、鈉長石、微斜長石、白雲母、綠泥石、方解石及少量草莓狀黃鐵礦。砂岩細粒基質佔總體積的?20%，粉砂岩為?80%且多孔隙。全岩成分分析顯示粉砂岩CaO含量為砂岩之?2倍，兩者SiO2含量為72?75%，Al2O3含量為?10%，其餘主要氧化物含量＜3%。 砂/粉砂岩?水?（二氧化碳）反應後，水Fe、Mn、Al及Ba濃度皆低於偵測極限，反映此等元素在水岩反應中不易釋入水中，或是含此等元素之次生礦物反應初期即沉澱。兩種岩石與水反應後，水Ca、Mg、K、Na濃度分別為18 1?55 1、4 53?12 5、3 17?6 55及1 12?4 22 ppm，反映方解石溶解及綠泥石、白雲母與鈉雲母的蝕變。此等礦物之反應商數（Q）相符於平衡常數（K），顯示系統已趨於平衡。此外，系統中之水Si濃度為1 29?4 70 ppm，主要由綠泥石貢獻，當反應溫度高於55℃後，少量之鈉長石的蝕變亦會釋出Na及Si入水中（＜5%）。水Na、Si濃度隨溫度上升而增加，顯示鈉雲母及鈉長石於高溫時反應速率較高，Mg濃度則溫度上升而下降，與綠泥石平衡常數與溫度呈負相關的特性一致。反應後水Ca、Sr、K濃度變化與溫度相關性不明顯，顯示方解石與白雲母的特性。二氧化碳注入水?岩系統後，因水溶液酸化，提高水溶液對礦物的溶解度，使水溶液中元素濃度顯著上升。水Ca、Sr濃度上升幅度最大，皆可達?26倍，主要顯示方解石溶解，其次是Mg，顯示綠泥石的蝕變作用，水Na、K濃度增加主要由鈉雲母及白雲母反應釋出。而在二氧化碳注入後，亦可能形成碳酸鹽礦物、非晶質二氧化矽及次生白雲母沉澱。 整體而言，元素溶出速率隨時間增長而漸降低，顯示在二氧化碳注入封存系統初期，水對礦物溶解度較高，於封閉系統中，水溶液中元素漸達飽和，安全性較開放系統高。砂岩元素總溶出量為＜0 37%，粉砂岩則稍高，可達?0 6%，其差異可能反映黏土或碳酸鹽礦物之含量變化。Ca溶出量最大，佔岩石中Ca總量之10?42%，其次是Sr，為5?25%，兩元素之溶出主要源自方解石。砂岩及粉砂岩之Mg溶出量皆佔自身Mg總量約7%，主要源自綠泥石。其他成分（Na、K及Si）之溶出量＜0 5%，顯示方解石與綠泥石於二氧化碳地質封存系統之含量攸關該系統之穩定性，故在二氧化碳封存計畫中，選擇適合封存場址時需確切瞭解儲集層及?層中之方解石及綠泥石含量，以確保整體封存系統之安全性。

Date of Award	2014 Sept 4
Original language	Chinese
Supervisor	Huai-Jen Yang (Supervisor)