二氧化錫嵌入於氧化石墨烯之奈米複合材料製作並應用於鋰離子電池負極材料之研究

Abstract

眾所皆知，鋰離子電池本身具有的高安全性、高能量密度、高穩定性、使用壽命長等特性使其成為近年來最具潛力的綠色能源儲能系統之一。目前已經廣泛地將鋰離子電池應用於電動車及儲能設備方面，因此如何繼續提升電池本身所能提供的電容量以及使用壽命，使得鋰離子電池更能夠滿足下一個世代的電子設備之需求，儼然已成為現今學者的核心研究課題。 本研究中，為了克服提升負極材料之電容量而產生壽命衰退之問題，選用了同時具備高電容量與循環使用壽命衰退較少之二氧化錫作為欲與石墨結合之優選複合材料，並結合了對於石墨材料的表面修飾，加以改善石墨表面性質並提升與二氧化錫結合之特性，期望獲得一同時具備高電容量與高使用壽命之鋰離子電池奈米複合負極材料，故本研究主軸要可分為以下兩大部分： Part1: 第一部分將以化學氧化還原法(modified Hummer’s method)針對鱗片石墨粉(天然石墨)進行強酸氧化反應以合成出氧化石墨烯結構，藉由含氧官能基之插層行為將原先堆疊之石墨層間距撐開，以達到更多鋰離子能夠在石墨層間中進行嵌入嵌出之效果。透過傅立葉轉換紅外線儀之分析結果可清楚發現，氧化石墨烯之含氧官能基明顯多於鱗片石墨粉。因為含氧官能基結合於石墨將破壞原先單純二維結構之碳鍵結(sp2)，並於石墨層邊緣處形成?多不同角度之碳鍵結(sp3)。雖然此種碳結構的改變將會造成石墨材料的導電性降低，但同時可以達到吾人期望的電容量提升與有利於進一步與金屬氧化物結合之反應機構。 Part2: 在本研究中的第二階段，吾人採用無電鍍錫的製程來提升作為碳負極材料的電容量。因此吾人先行使用商用的多層石墨烯碳材料，測試無電鍍錫製程應用於碳材料的可行性。在本階段的研究，吾人證實藉由無電鍍錫的方式，確實能夠成?將二氧化錫結合至多層石墨烯的結構當中，並對於多層石墨烯負極材料的電容量有顯著的提升。這意味著透過調整無電鍍錫的製程參數，將能夠有效提升碳負極材料的電容量，也間接證實了將無電鍍錫製程應用在碳材料方面的可行性。 Part3: 在第一部分的研究當中已經成?對鱗片石墨進行表面改質，也透過第二部分的研究證實無電鍍錫製程應用於碳材料的可行性，因此在第三部分將進一步對氧化石墨烯進行二氧化錫的修飾以形成奈米複合材料。首先，同樣以化學還原法從錫前驅物中還原出錫離子並將其與氧化石墨烯之含氧官能基進行結合以形成錫氧化物，同時達到近似還原氧化石墨烯之效果，去除原先相接於氧化石墨烯層間之含氧官能基以改善其導電性不佳之疑慮。此外，二氧化錫也將扮演提高電容量的角色，幫助改善碳材料為人所詬病的低電容量問題，達到本研究當中製備高電容量與高循環使用壽命之複合負極材料之訴求。 吾人已成?使用簡易且低成本的製程合成出同時具高電容量與高使用壽命之二氧化錫/氧化石墨烯之鋰離子電池奈米複合負極材料，並獲得能夠超越傳統石墨負極材料所能提供之電容量。此種製程方式能夠有效提升石墨烯材料作為鋰離子電池負極材料之性能。

Date of Award	2016 Aug 8
Original language	Chinese
Supervisor	Jow-Lay Huang (Supervisor)