以快速加熱法合成含氮拆層石墨及其應用在質子交換膜燃料電池之陰極觸媒特性

Translated title of the thesis: Rapid Thermal Synthesis of N-doped Exfoliated Graphite and the Properties for Its Application on the Cathodic Catalyst in Proton Exchange Membrane Fuel Cell
  • 謝 宜

Student thesis: Master's Thesis

Abstract

本研究以拆層石墨作為觸媒擔體，透過氮原子摻入法，增加拆層石墨表面活性座數量，減小白金粒徑，提升白金分散性，並增強白金顆粒的比活性，以獲得質子交換膜燃料電池高活性的氧氣還原觸媒。 本研究將PVP與氧化石墨烯混摻後，使用快速加熱法合成含氮拆層石墨，作為擔體擔載白金，探討裂解時間、裂解溫度，和PVP與氧化石墨烯混摻比等條件對觸媒特性之影響。將最佳條件之含氮拆層石墨，與毛球狀碳材混摻後擔載白金，探討混摻重量比對觸媒活性及質子交換膜燃料電池效能影響。 實驗結果顯示，在PVP與氧化石墨烯混摻重量比為2：1，裂解溫度1000oC，裂解時間20分鐘的含氮拆層石墨有最小D/G值1 58；含氮拆層石墨擔體觸媒比未含氮的拆層石墨觸媒，具有較佳白金分散性、較小白金粒徑及較佳的觸媒活性；裂解溫度1000oC，裂解時間1分鐘合成含氮拆層石墨擔體，擔載白金觸媒後層間距相較於未摻雜的石墨烯(0 345 nm)可達0 368 nm。 裂解溫度為900oC，裂解時間為5分鐘，合成含氮拆層石墨擔體之白金觸媒，有最大質量活性，其0 65、0 7及0 75 V (vs Ag/AgCl)下的質量活性，分別為0 82、2 34及5 75 A/g Pt；而氮摻雜的鍵結型態pyridinic-N、pyrrolic-N、quaternary-N及pyridinic-N-O含量總和與質量活性呈現中度正相關。將此最佳合成條件含氮拆層石墨與毛球狀碳材混摻並擔載白金。半電池測試結果顯示，混摻重量比1：1所得的觸媒有最大電化學活性面積209 7 C/g Pt，最正的起始電位0 789 V (vs Ag/AgCl)，及在0 65 V (vs Ag/AgCl)下有最大質量活性9 66 A/g Pt，為商用觸媒Johnson Matthey 1 44倍。單電池測試結果，混摻重量比1：1的觸媒有最小電荷轉移電阻、最小陰極阻抗及最大之最大放電?率，最大放電?率為商用觸媒的1 19倍。
Date of Award2014 Jul 18
Original languageChinese
SupervisorMing-Chang Yang (Supervisor)

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