以熱裂解法暨火花電漿燒結製備含銅之碲硒化鉍塊材及其熱電性質之研究

Translated title of the thesis: Thermoelectric properties of copper decorated bismuth selenium telluride bulk prepared by pyrolysis and spark plasma sintering
  • 吳 文凱

Student thesis: Master's Thesis

Abstract

碲化物熱電材料於近期的研究方向中,主要為以奈米技術來提升碲化物的 ZT 值。此大多以高成本的方式製作具有超晶格 (super lattice) 或者具有量子點 (quantum dot) 的奈米結構薄膜,在實際應用上易受限於製程條件而難以商業化量產。因此,從量產與應用觀點來考量,以粉末冶金法 (powder metallurgy ) 製備具奈米微結構之碲化物塊材將是一個值得研究的方向。 構成一完整的熱電元件,需同時擁有 p-type 及 n-type 熱電材料。碲化鉍系列合金為低溫型熱電材料,在室溫具有良好的熱電性質。市售常見之 p-type 及 n-type 碲化鉍分別為碲化鍗鉍 (bismuth antimony telluride (Bi Sb)2Te3) 及碲硒化鉍 (bismuth selenium telluride Bi2(Te Se)3) 。其中,相較於碲化鍗鉍塊材的高熱電優值 (figure of merit ZT) ,碲硒化鉍塊材因其高電傳導率導致較高之熱傳導率成為熱電優值長期無法突破的瓶頸。 本研究選擇 n-type 之 Bi2Te2 55Se0 45 (BTS) 作為研究主材料,旨在以熱裂解法 (pyrolysis) 暨火花電漿燒結 (spark plasma sintering SPS) 製備散布奈米級富銅顆粒的碲硒化鉍複合塊材,探討不同銅含量對於 BTS 塊材之結晶相、微結構、電傳導特性及熱電性質的影響。 在結晶相及微結構方面,奈米富銅顆粒均勻分散於含銅之碲硒化鉍 (BTS: Cu) 塊材之中,且粒徑皆小於 100 nm 。由於銅為微量添加且均勻分散,因此 BTS: Cu 各塊材之結晶繞射訊號皆為純相 BTS 。 電傳導特性方面, BTS: Cu 各塊材在量測範圍內 (300 ~ 500 K) 皆呈現為 n-type 電傳導。銅的添加減少各塊材之載子濃度,而位於BTS 晶界之奈米富銅顆粒增加塊材之載子遷移率。各塊材之電傳導率皆為隨量測溫度之增加而減少, Seebeck 係數則是隨銅含量之增加而增加。 BTS: Cu (0 04 wt%) 塊材具有?率因子 (power factor) 之最大值,其值為 2 89 mW/mK2 。 熱傳導率方面,奈米富銅顆粒增加聲子散射界面,晶格熱傳導率因此減少。 BTS: Cu 諸試樣中,以 BTS: Cu (0 04 wt%) 塊材於 325 K 之量測溫度時,具有晶格熱傳導率的最小值 0 32 W/mK ,其值僅為未含銅之 BTS 塊材之 66 % 。 BTS: Cu (0 04 wt%) 塊材之熱電優值由於?率因子之增加及熱傳導率之減少,於 450 K 時具有整體之熱電優值最大值 0 85 ,此值相較於未含銅之 BTS 塊材增加了 25 % 。
Date of Award2016 Aug 23
Original languageChinese
SupervisorChii-Shyang Hwang (Supervisor)

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