共沉澱法合成氧化鐵沉積薄膜應用於太陽能水分解反應

Translated title of the thesis: Synthesized iron oxide nanoparticles by co-precipitation method depositing thin film applied in solar water splitting cell
  • 劉 家佑

Student thesis: Master's Thesis

Abstract

自1972年Honda and Fujishima 提出以TiO?2作為光電極材料,成為了半導體材料應用於光電極材料的先河,自此科學家已投入數十年時間研究相關領域。其中赤鐵礦也曾一度是光電極材料的人選,主要原因在於其能隙大小適中、溶液中穩定性良好、地殼含量高等等,然而其仍受限於本身特性造成電解水效率低弱,但目前已提出?多解決方法,例如摻雜其元素提高載子濃度、與其他材料結合形成異質接面等等。目前發展至今,赤鐵礦若欲與其他材料結合形成異質接面,大多需耗費高成本與複雜技術,本研究中試以合成磁鐵礦之共沉澱法,在不通保護氣氛的條件下反應,其產物主要為磁鐵礦與赤鐵礦以及少量不穩定鐵氧化合物,並且透過加入導電高分子(poly(3 4-ethylenedioxythiophene) polystyrene sulfonate PEDOT/PSS)將氧化鐵奈米粒子與其混合形成氧化鐵沉積薄膜,因而能夠直接塗抹於不同基板上,進行後續氧化鐵薄膜特性分析以及電化學相關測量。其中X-ray繞射圖譜發現到以共沉澱法合成之氧化鐵奈米粒子大多為磁鐵礦(Fe3O4),僅有少量赤鐵礦(?-Fe2O3)出現,當加入PEDOT/PSS時,兩者間並無交互作用,PEDOT/PSS在2θ= 10°~30°間有非晶相峰出現。TEM影像中觀察到大多合成氧化鐵奈米粒子為磁鐵礦(Fe3O4),與X-ray繞射圖譜結果一致,並且四種介面活性劑合成的氧化鐵奈米粒子尺寸約10 nm。UV/Vis 圖譜中顯示合成的氧化鐵奈米粒子並無明顯吸收峰,僅有介面活性劑本身溶出造成的吸收峰,當PEDOT/PSS加入時,顯示一樣結果,僅在245 nm有一吸收峰為PSS中的苯基造成。JV曲線中,ITO玻璃基板以甘胺酸合成之氧化鐵奈米粒子沉積薄膜光電流效率最大,但在矽基板則以貼附程度愈差有較大光電流效率,以單寧酸合成之氧化鐵奈米粒子沉積薄膜具有最大光電流效率。Mott-Schottky測試中 ,四種介面活性劑合成的氧化鐵奈米粒子在ITO玻璃基板與矽基板中皆顯示正斜率,代表該合成材料具N-type性質,但計算平帶電位時,發現與水氧化還原電位有偏差,造成偏差原因為合成之氧化鐵奈米粒子大多為磁鐵礦(Fe3O4),屬於類金屬材料,在Mott-Schottky測試中主要以半導體材料為主。EIS測試中顯示電極在反應中有兩因素主導,在高頻區以電荷轉移阻抗為主,而低頻區則屬於物質擴散阻抗,並且因電雙層非理想電容,選用R(QR)等效電路進行模擬。
Date of Award2017 Aug 25
Original languageChinese
SupervisorYen-Hsun Su (Supervisor)

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