利用即時與非即時X光繞射觀察硫化鐵礦物長晶路徑之研究

Abstract

硫化鐵礦物常見的包括四方硫鐵礦 (mackinawite)、硫複鐵礦 (greigite) 以及黃鐵礦 (pyrite) 等，上述硫化鐵礦物本身的獨特性除了在材料領域上有所應用外，它們的相轉變序列也於古環境以及古地磁具有指標性，在合成實驗中指出相轉變路徑以四方硫鐵礦 → 硫複鐵礦 → 黃鐵礦之序列最為普遍接受，發生的條件是硫化氫等多硫化物或者氧氣做為氧化劑存在時，目前文獻提出硫化氫以及氧氣都具有促使相轉變發生之能力，然而若同時存在此兩種不同氧化劑，硫化鐵礦物是否有優先使用的氧化劑以及相轉變是否皆會以硫複鐵礦為中間相；黃鐵礦為最終產物之序列發生等相關研究還未被詳細探討，因此本研究先合成出相轉變序列之前驅物：奈米晶粒硫鐵礦 (nanocrystalline FeS)，配置鐵硫莫耳數比為3:4、1:1以及4:3之溶液分別代表“硫多”以及“硫少”之條件，再藉由改變pH值至酸性而產生去硫化氫，並分別在厭氧和微氧環境進行實驗，觀察硫化氫或者環境中氧氣有無對於其硫化鐵礦物相轉變序列之影響；以及鐵硫莫耳數和溫度如何影響相轉變之速率，另外利用即時X光繞射分析其相轉變過程中連續變化。結果顯示：硫化氫含量充足系統中會以黃鐵礦成核之反應優先，因此硫複鐵礦在此系統中其形成速率較慢；環境中氧氣或者水中溶氧對於相轉變之影響也只於當減少硫化氫含量之條件中才得以觀察到，因即時實驗之手法是利用針筒吸取非即時實驗中配置之溶液，導致即時實驗中硫化氫含量遠小於非即時實驗條件，並且有效抑制了黃鐵礦成核，因此四方硫鐵礦 → 硫複鐵礦 → （黃鐵礦） 之序列只出現在即時實驗之厭氧環境中80oC和100oC下；若在無硫化氫系統中，則將鐵莫耳數提高可促使硫複鐵礦出現，在無硫化氫系統中提高氧氣濃度則出現針鐵礦。

Date of Award	2017 Aug 15
Original language	Chinese
Supervisor	Yen-Hua Chen (Supervisor)