十二烷基硫酸鈉對聚丙烯酸-聚氧化乙烯分子間複合物的分解機制探討

Abstract

藉由氫鍵作用力，聚丙烯酸 (poly(acrylic acid)，PAA)與聚氧化乙烯 (poly(ethylene oxide)，PEO)在水溶液中可形成一微結構隨著溶液pH值改變的分子間複合物，此分子間複合物被廣泛的應用在醫藥領域上。此篇研究中，我們添加陰離子型界面活性劑十二烷基硫酸鈉(sodium dodecyl sulfate，SDS)至PAA-PEO水溶液中，藉此模擬生物系統中的兩性分子對PAA-PEO分子間複合物微結構的影響。 根據穿透度計以及pyrene螢光光譜法的實驗結果，SDS的類微胞叢集是影響PAA-PEO分子間複合物微結構的重要角色，此類微胞叢集會改變複合物的區域結構，進而影響其尺寸，因此從穿透度圖上可看見一明顯V型過渡區。進一步利用一維核磁共振(1H NMR)和二維核磁共振光譜(2D NOESY NMR)研究此分子間複合物和SDS之間的競合行為，可歸納出在SDS濃度低於臨界叢集濃度時 (critical aggregate concentration，cac)，SDS與分子間複合物之間並無交互作用力存在，而在濃度高於臨界叢集濃度，SDS的類微胞叢集開始與PEO交互作用，但與PAA之間並沒有交互作用力產生，此PEO-SDS交互作用力會干擾PAA與PEO之間的氫鍵作用力，使其斷裂，影響分子間複合物疏水性並進而分解它，但同時，類微胞叢集也會與多條PEO高分子鏈交互作用，產生交聯的效用，使分子間複合物聚集，此兩種機制的競爭平衡 (分解與聚集)就是穿透度變化的主要原因，而此競爭平衡與SDS濃度有很大相關。Pyrene-labelled PAA法也證實了這兩種機制的存在，從螢光激發物的強度可明顯看出隨著SDS濃度改變，複合物有聚集和分解的現象。在這篇研究中，我們不僅闡明了PAA-PEO-SDS三成分之間的作用力強度，也提出並解釋SDS對PAA-PEO分子間複合物的交互作用機制。

Date of Award	2014 Aug 27
Original language	Chinese
Supervisor	Sheng-Shu Hou (Supervisor)