南部二次衍生性氣膠形成速率與前驅物探討

Abstract

大氣中氣膠主要可因來源而區分為兩類，一類為原生性氣膠，其主要定義為由汙染源直接排放之微粒，如海鹽飛沫、地表或河川裸露揚塵、鍋爐或車輛燃燒排放產生等。另一類則為衍生性氣膠，其主要為大氣中之前驅物經由化學反應轉化生成，此化學反應包含氣相均相反應、液相異相反應、氣固相反應及光化反應等複雜機制，因此本研究對衍生性氣膠經由上述複雜機制後之形成速率將進行計算及探討。 本研究於2014年11月19日至11月28日在台南、善化、安南、橋頭、仁武、屏東、大寮、小港及潮州總計九個測站同時進行PM2 5之周界採樣，並進行水溶性離子、碳成分及醣類之分析，並配合WRF模擬三維氣象場、HYSPLIT逆軌跡模式及空間濃度內插分布圖去挑選案例及計算上下風處行進間衍生性氣膠之生成量，以傳輸時間推估形成速率，其以鈉鹽推估之硫形成速率、氮形成速率及碳形成速率分別為3 66±2 36%/hr、1 88±1 47%/hr及0 32±0 21%/hr，而以鉀鹽校正之硫形成速率、氮形成速率及碳形成速率分別為4 59±2 46%/h、1 82±1 73%/hr及0 42±0 24%/hr，可發現平均硫形成速率高於氮形成速率及碳形成速率，其推估原因為篩選時段大部分為夜晚時段，硫形成機制主要為夜晚之液相反應，而氮、碳形成機制主要為日間之光化學氣相反應。在計算形成速率時，會發現有?多案例時段會有負值之發生，且大部分時段皆為時段2，其推估原因為時段2之上下風濃度所使用之時段為橫跨夜晚及白天之兩時段，而混合層高度在夜晚及白天之溫度及日照強度不同，因此高度會有明顯之晝夜變化，夜晚衍生性氣膠濃度會因混合層高度較低，垂直擴散不良而較高，反之白天之衍生性氣膠濃度因混合層高度較高，垂直擴散良好而較低，所以當我們在計算時段2之形成速率時，可能因混合層高度變化而影響上風處之衍生性氣膠濃度高於下風處，而有負值之產生。因此經由通風指數去進行擴散效應影響之校正，可發現時段2形成速率之負值會有明顯改善，其校正之鈉鹽校正之硫形成速率、氮形成速率及碳形成速率分別為4 86±3 01%/hr、1 74±1 51%/hr及0 47±0 27%/hr而鉀鹽校正之硫形成速率、氮形成速率及碳形成速率分別為5 09±3 25%/hr、1 91±1 68%/hr及0 50±0 3%/hr。 有機碳來源推估方法為Kleindienst (2007)之追蹤劑推估方法配合醣類分析結果及文獻中有機碳比例係數進行推估，在本研究中利用兩筆文獻中之有機碳比例係數進行推估，以Gelencs?r(2007)方法進行有機碳來源推估結果為A-SOC最高，其比例為84 3±6 72 %，其次為A-POC：9 07±5 08 %，B-POC：6±5 3 %，B-SOC：2 46±2 37 %；而以Jung(2014) 方法進行有機碳來源推估結果為A-SOC最高，其比例為77 91±11 18 %，其次為B-POC：12 19±10 76 %，A-POC：9 28±5 04 %，B-SOC：2 46±2 37 %。因本研究採樣分析季節為冬季，此季節為農廢燃燒之高峰期，B-POC濃度會較高，且為異戊二烯排放量較低之時段，追蹤物濃度較低，有時還會有低於偵測極限之情形，因此再以比例回推時，其結果與Kleindienst (2007)文獻相比，B-SOC會可能會低估，而A-SOC高估之情形。

Date of Award	2015 Aug 19
Original language	Chinese
Supervisor	Yee-Lin Wu (Supervisor)