於單水鋁石漿料系統中合成之CexZr1-xO2(x=0 6)固溶(粒)體之晶徑與釋氧能力之關係

Translated title of the thesis: Relationship between crystallite size and oxygen-release capability of CexZr1-xO2(x=0 6) synthesized in boehmite slurry systems
  • 曾 宇君

Student thesis: Master's Thesis

Abstract

CexZr1-xO2(1>x>0，簡稱CZ)的固溶體是汽車觸媒轉換器中常見的助(促)催化添加劑(promoter)材料，是為改良氧化鈰(ceria，CeO2)之耐熱性及釋氧能力而添加Zr離子於CeO2結構中之儲氧性材料(oxygen storage capacity OSC)。而因Ce、Zr離子兩者的半徑差異，以及常溫常壓下氧化物的結構差異，使CZ固溶相系統呈現熱力學介穩態，受熱及能量即可能造成相分離及影響儲氧性。 以γ-Al2O3為載體夾帶CZ微粒之複合粉末材料（簡稱A/CZ），可進一步改善CZ儲/釋氧?能及熱穩定性，並可兼具高比表面積特性。製作此一粉末，目前研究以濕化學法為主流，因其可製得高均勻度且粒徑小、分布窄之成品。 本研究使用初濕含浸法(incipient-wetness impregnation) 合成CexZr1-xO2 (x=0 6)固溶體。採用不同Al2O3 (單水鋁石)：CexZr1-xO2配比之漿料，觀察熱處理後A/CZ複合材料之CZ以及Al2O3互相作用之結果。研究結果顯示A與CZ混合比例會影響生成之CZ固溶比(Ce:Zr)，Al2O3比例越高則CZ固溶之比例(Ce:Zr)越趨近6:4。而對於熱穩定性的影響則是，當Al2O3(A)：CexZr1-xO2(CZ)配比中之Al2O3比例高於或低於60%都會發生相分離。若以球形混合配位數模型，來探討A:CZ混合比例對CZ晶徑變化及熱穩定性之影響，可發現Al2O3比例低於70%時，CZ粒子有較大機率互相接觸，導致CZ晶粒較高機會粗化，因此也較易產生相分離。Al2O3比例高於70%時，則會因為Al2O3比例較高導致CZ被Al2O3阻擋而不易擴散成長，因此CZ晶粒不易粗化，而Zr離子因半徑小較不受Al2O3限制，因此在低溫即有Zr-rich相產生。 釋氧能力則與CZ中之Ce-rich晶粒之相對生成量，及其晶徑大小有關，從結果顯示當Ce-rich固溶體(CexZr1-xO2，0 75≧x≧0 6)之相對生成量越多，則釋氧能力較高，不過隨晶粒成長越大則釋氧能力會隨之下降。
Date of Award2015 Feb 16
Original languageChinese
SupervisorChi-Yuen Huang (Supervisor)

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