研究氧化鍶異質催化轉酯化反應中皂化現象之抑制方法

Abstract

在能源危機越趨嚴重的世代，在所有替代能源中，生質柴油為最適用於取代一般柴油的燃料，而成為研究重點。一般生質柴油的製程會使用同質鹼性催化，雖然最為快速且低成本，但同時有產物難以純化等難題。異質鹼性催化除了反應速率能與同質鹼性催化相比以外，回收與汙染的問題得以解決，但催化劑表面的皂化現象也使催化劑的再使用性不佳。 本研究基於先前研究中使用氧化鍶作為催化劑進行微波加熱轉酯化實驗之結果，以及氧化鍶表面吸附現象之結果，希望藉由低成本且快速的方法，來改善皂化現象。其一係採用固態反應法將二氧化矽與碳酸鍶粉末反應變為矽酸類化合物，在減少其溶出現象的同時，亦能保有其反應性。 以XRD分析以固態反應法合成之鍶矽化合物，確定可成?合成出氧化鍶、124-矽酸鍶(SiSr2O4)及它們不同比例的兩相生成物，然而其與水分反應的穩定度是需要再進一步改善的問題。在3%催化劑量下，不同鍶莫耳比例的生成物(0 95Sr 0 9Sr 0 85Sr 0 7Sr)與純氧化鍶相比，皆達到超過90%以上的轉酯率，而純124-矽酸鍶則幾乎沒有催化轉酯化的效果。然而富含124-矽酸鍶的0 7Sr卻擁有高的轉酯率，此現象之成因由XRD的特徵峰值位移推斷，其氧化鍶有微量矽的間隙摻雜，以Cooperative acid-base mixed oxide的機制提高了轉酯率。 為測定催化劑對皂化的耐久度，將催化劑的量降至0 1%，並以BET測得之表面積將各別催化劑的量標準化，然而其轉酯率結果僅與加入的量成正比，無從比較得知催化劑抑制皂化的能力，唯一可觀察到的是氧化鍶在長時間因為嚴重溶出使轉酯率大幅上升，而其他本研究合成的鍶矽催化劑則沒有此現象，可以推斷摻入矽元素後使得溶出穩定度上升。

Date of Award	2016 Sept 7
Original language	Chinese
Supervisor	Wen-Dung Hsu (Supervisor)