環境中砷的濃度和移動主要是藉由吸附到金屬氧化物的表面，特別是鐵、鋁、錳來控制。腐植酸亦可以影響此種吸附之行為，進而增加砷之遷移率。這種形成之複合物的相互作用將影響每一個局部濃度及確定它們在天然含水層中的可用性。本研究利用各種光譜來闡明腐植酸、鐵、砷之結合性質，進而證明複合物之鍵結，以及在不同的氧化還原電位和酸鹼性條件下之鍵結變化。研究結果將可以在地下環境中的鐵、砷及腐植酸得到更好的理解，以對砷移動之動力學有更進一步的瞭解。 本研究即要探討腐植酸與砷之鍵結程度，利用X光吸收光譜EXAFS方法分析複合物鍵結之鍵長及配位數，用紅外線光譜分析鍵結之官能基變化，XPS則分析複合物之表面鍵結情形。另外，本研究也討論腐植酸-鐵-砷複合物於不同條件下之酸鹼性或氧化還原電位是否會造成鍵結上之變化。 本研究結果顯示，腐植酸與毒化物砷於鐵離子存在下形成雙齒之複合物砷酸鐵，而其鐵-砷之鍵長約為3 27~3 29 ?，配位數為2，腐植酸則憑藉著羧基與鐵離子形成鐵-氧之鍵結，鍵長約為1 98 ?，配位數為4;腐植酸中的碳亦能與鐵形成鍵結，其鍵長約3 05 ?，配位數為1;砷酸中之砷-氧鍵結其配位數為4，鍵長為1 70 ?。而腐植酸-鐵-砷複合物在極酸性環境下(pH=2)其鐵-砷之鍵結會遭受破壞，不易存在。當還原電位增加時，鐵-砷之鍵長及砷-氧之鍵長隨而減少，鐵-氧之德拜瓦勒因子(Debye-Waller factor)隨還原電位的增加而增加。然而腐植酸-鐵-砷的鍵結之氧化還原電位由+25 mV降至 -120 mV都沒有明顯的變化。 本研究成果能提供鐵、砷、腐植酸之間相互作用的重要參考基礎。此外，其也會影響到毒化物砷在土壤或水體中之移動過程，然而，腐植酸、鐵、砷的鍵結之形成將影響到毒化物砷的去除率及傳輸與生物利用等問題。由實驗室合成的腐植酸、鐵、砷複合物之鍵結，可瞭解其在自然環境中形成及分離的條件及控制因子(如酸鹼度、氧化還原電位)。
| Date of Award | 2017 Jan 25 |
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| Original language | Chinese |
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| Supervisor | Jiin-Shuh Jean (Supervisor) |
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腐植酸-鐵-砷複合物鍵結化學結構之光譜研究
儒鴻, 鄧. (Author). 2017 Jan 25
Student thesis: Master's Thesis