藉由二次諧波進行即時觀察氫氣在鋅量子點形成中之作用及其還原反應

Abstract

本實驗利用射頻磁控濺鍍的方式將鋅量子點沉積於Si(111)基板上。藉由改變基板溫度、氫氣比例、工作壓力及不同鍍率下觀察不同參數下對於量子點的影響。並藉由即時反射式二次諧波(RSHG)觀察鋅量子點的極化結構。由於鋅量子點表面電偶極很強且呈現3mm對稱性，鋅量子點被Si(111)表面所侷限，因此巨觀量的量子點會貢獻不可取消的非均向極化強度(3mm)，此強度可作為鋅量子點表面化學反應(氧化還原)的依據評估。另外，X光繞射分析儀(XRD)觀察其結構、掃描式電子顯微鏡(SEM)觀察表面形貌。 在鋅量子點的製備中。進行加溫時可觀察到因為量子點表層的鬆弛，而在RSHG可觀察到訊號強度的下降。當回到室溫時，由於受基板constrain的影響，在RSHG可觀察到信號強度的上升。不同的grain sizes對於relaxation的程度也有所不同。在較大的grain size中，較易受溫度影響而產生relaxation而使RSHG訊號強度下降。這效應必須作為實際氧化還原的參考。 鋅量子點經過氧化後會在表層產生幾層氧化層，在通入氫氣後在足夠的溫度下會發生還原作用，將氧化鋅球殼還原成鋅。透過即時反射非線性光學可以觀察到鋅量子點表面氧化成氧化鋅球殼及氧化鋅球殼被氫氣還原成鋅過程中即時極化結構的改變。因此，我們也藉由通入不同壓力的氧氣及改變不同溫度，並利用RSHG進行及時量測觀測Zn dot氧化成ZnO/Zn dot的過程。結果顯示足夠的氧氣壓力及基板溫度有助於氧化作用的產生。此外，我們通入不同濃度的氫氣及改變不同的基板溫度。觀測在不同壓力及溫度下，氧化鋅球殼被還原成鋅時極化結構的改變。在足夠的氫氣濃度及基板溫度下，可使得氫氣與ZnO/Zn dot表面的氧進行反應而產生還原作用。可在RSHG中觀察到訊號強度因還原作用還原成Zn dot而上升。藉由以上的工作，我們呈現了不同氫氣濃度下對於鋅量子點表面氧化鋅球殼還原的作用以及鋅量子點的氧化過程。

Date of Award	2018 Jan 11
Original language	Chinese
Supervisor	Kuang-Yao Lo (Supervisor)