設計二氧化矽與碳材擔體對鎂鋁水滑石衍生物於乙醇轉化為丁二烯之研究

Translated title of the thesis: Designing Silica and Carbon Supports for Hydrotalcite Derivatives in Ethanol Conversion to 1 3-Butadiene
  • 陸 鴻

Student thesis: Master's Thesis

Abstract

本實驗以酸鹼雙?能觸媒-水滑石衍生氧化物進行乙醇轉化為四碳產物之研究。乙醇轉化為四碳產物為複雜的反應系統,包含脫水、脫氫、醇醛縮合反應等可能同時進行。其中乙醇脫氫為乙醛,是進行醇醛縮合形成四碳產物的重要前驅物。因此,本研究著眼觸媒表面之改質,希冀增加脫氫之進行並減少脫水產物生成。以水滑石衍生之鎂鋁氧化物,擔載於官能化的氧化矽與碳材上作為觸媒,並探討觸媒物化性質對於乙醇轉化之影響。從初始反應條件的結果得知,水滑石衍生氧化物在Mg/Al=3為最佳組成,此組成有較佳之脫氫與醇醛縮合活性。將MgO-Al2O3擔載至二氧化矽後,主要的四碳產物為丁二烯。隨著氧化矽表面羥基增加,觸媒脫氫與醇醛縮合活性提升。為了確立觸媒改質對整體反應之路徑影響,本研究以反應中間物乙醛與乙醇共同進料進行測試,結果得知丁二烯選擇率大幅提升,證實乙醛為關鍵中間產物。後續以另一中間產物巴豆醛(2-butenal)與乙醇共同進料,證實不同載體對於產物選擇率並無明顯改變,說明後續MPV、脫水反應並未受到載體變化之影響。 將載體改為碳材進行比較,驗證觸媒合成過程中,易受到載體表面官能化之影響。本實驗以硝酸酸洗方式對碳材表面官能化,制造表面酸根及空缺。反應性結果顯示,擔載至官能化載體,觸媒脫氫能力提升,乙醛產物選擇率增加。由CO2-FTIR結果亦顯示,鹼性點分佈往中強鹼位移,與二氧化矽載體呈現相同趨勢。說明載體經表面處理後,提高水滑石分散度,使觸媒與載體界面,形成較多中強鹼Mg2+-O2-鍵結,促進乙醛產物生成之結果。
Date of Award2017 Jul 27
Original languageChinese
SupervisorYu-Chuan Lin (Supervisor)

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