銀-鉑/二氧化鈰觸媒之合成及其催化一氧化碳氧化之研究

Translated title of the thesis: Synthesis of Silver-Platinum Supported on Ceria for Catalytic CO Oxidation
  • 李 美萱

Student thesis: Master's Thesis

Abstract

本研究旨在製備銀-鉑/二氧化鈰奈米粉體以應用於催化CO氧化上。實驗中,首先以沉澱法合成顆粒狀(P-)及針狀(N-)CeO2擔體,接著,以微濕含浸法將銀、鉑和銀-鉑擔載於CeO2粉體上,製得銀/二氧化鈰、鉑/二氧化鈰及銀-鉑/二氧化鈰觸媒。文中針對擔體?燒還原條件、金屬含量及擔體晶形來加以探討,並利用TEM、BET、XRD、DRIFT、Raman、XPS及H2-TPR等技術來進行觸媒特性分析。另外,將觸媒填充於反應器中進行CO氧化反應,以探討各觸媒之催化活性。 在製備Ag/N-CeO2觸媒中,針對未含浸銀時擔體是否?燒以及含浸後之?燒還原條件來加以比較,結果發現,含浸銀後經?燒500 oC、2 h,再在300 oC下氫氣還原3 h,所得觸媒之催化活性最高。當銀擔載量在0 05%~5%之間時,隨著銀含量由0%增加至3 %時,CO轉化率明顯隨之增高,且半轉化溫度(T50)由270 oC降至50 oC;此結果與H2-TPR分析一致。此外,由Raman結果證實,銀可促進CeO2氧空缺之形成,進而增加CO之吸附量;另一方面,由於銀之電子遷移至CeO2上,使銀對氧分子之親和力增大;由銀與CeO2之協同作用(synergistic effect)造成觸媒催化CO氧化之活性提高,進一步比較擔體晶形之影響,發現當銀擔載量小( 0 5 %)時,由於銀之催化主導觸媒活性,故擔體晶形之影響可忽略,兩者催化活性相當。 比較Ag/N-CeO2、Pt/N-CeO2、Ag/N-CeO2+Pt/N-CeO2及Ag-Pt/N-CeO2四種觸媒之催化活性,結果發現其 CO氧化之活性依序為Ag-Pt/N-CeO2>Pt/N-CeO2>Ag/N-CeO2+Pt/N-CeO2>Ag/N-CeO2,由此結果可知Ag-Pt/N-CeO2觸媒擁有最高之催化活性,其T50由原先Pt/N-CeO2(130 oC)及Ag/N-CeO2(250 oC)大幅降低至83 oC,推測係因銀-鉑雙金屬間之電子轉移,加上金屬與擔體間之協同作用所致。
Date of Award2018 Aug 23
Original languageChinese
SupervisorHuey-Ing Chen (Supervisor)

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