鍶、銫在台東硬頁岩中的吸附與擴散行為之研究

Abstract

為了解放射性廢棄物最終處置場中，天然障壁（母岩）對放射性核種遷移的影響，本研究以台東達仁鄉之硬頁岩為主要研究對象，利用固相分析建立硬頁岩之基本特性，並探討核種鍶（Sr）與銫（Cs）在硬頁岩中的吸附特性與遷移行為之差異，並深入了解在不同地下水的水質環境條件下之離子競爭行為。於研究中嘗試以掃描式電子顯微鏡搭載能量分析器（SEM-EDS）和X光光電子能譜儀（XPS）之分析結果，進行硬頁岩中所含礦物對銫之吸附特性的探討，並利用不同吸附模式了解其吸附機制。 實驗分析結果顯示，硬頁岩對銫之吸附率（%）及最大吸附容量（qm）皆大於鍶，在硬頁岩中主導吸附行為的礦物為伊萊石（Illite），伊萊石對銫具有特定性吸附（即高親合力）。溶液中的離子濃度愈大，則鍶與銫的吸附率會隨之下降；若以同一離子濃度進行比較，不同的離子對硬頁岩吸附銫、鍶的競爭影響力為：K+ > Ca2+ > Na+，其結果主要是可能受到水合半徑、水合能、離子價數等的影響。此外，根據吸附模式分析結果指出，硬頁岩對銫的吸附機制同時具有物理性吸附（外圈錯合）和內圈錯合；而鍶則因吸附性不佳，較難判別其吸附機制。SEM-?EDS進行區域分析之結果顯示，吸附在伊萊石上的銫分佈均勻；而硬頁岩則因所含礦物對銫的吸附性差異，導致銫吸附在硬頁岩表面會有分布不均勻之現象。XPS之分析結果進一步證實了銫在硬頁岩和伊萊石中以一價離子態化合物CsOH存在，在破裂邊緣位置與活性氫氧基群（-OH）以化學鍵鍵結生成內圈錯合物為其重要的吸附機制之一。 在擴散實驗中，銫在硬頁岩中擴散較慢，遲滯效應大於鍶，此趨勢也符合了批次吸附實驗之結果。溶液中同時具有鍶銫兩個核種時，核種擴散出來的時間皆會變快，遲滯性變差，分配係數（Kd）變小。此外，根據擴散實驗分析計算所得之分配係數（Kd）皆小於批次實驗所得之結果。

Date of Award	2016 Aug 25
Original language	Chinese
Supervisor	Ming-Chee Wu (Supervisor)