以拆鏈毛球碳材為質子交換膜燃料電池陰極觸媒載體之研究

摘要

本研究以毛球碳材為基材進行拆鏈，以期獲得具有高導電性、高表面積的碳黑、奈米碳管及石墨烯的複合結構，做為質子交換膜燃料電池陰極觸媒擔體，以提高對於氧氣還原活性。 本研究中將毛球碳材以改良的 Hummers' method進行氧化拆鏈，再以不同還原方式移除含氧官能基，此外也將拆鏈毛球碳材混摻聚乙烯?咯烷酮（Polyvinylpyrrolidone PVP），再經熱裂解後形成氮摻入拆鏈毛球碳材。 本研究中拆鏈毛球碳材以碳管成長時間50分鐘、氧化劑與毛球碳材比例5 : 1及快速調溫還原在900oC持溫10分鐘為典型條件，探討碳管成長時間、拆鏈時氧化劑與毛球碳材比例對電化學活性的影響及最佳氧化石墨還原方式。研究結果顯示碳管成長50分鐘時，在0 65及0 7 V (vs Ag/AgCl) 下具有最高質量活性為9 57及3 77 A/ gPt；在拆鏈時氧化劑與毛球碳材比例對電化學活性的影響方面，以氧化劑與毛球碳材比例5 : 1具有最高質量活性，在0 65及0 7 V (vs Ag/AgCl) 下分別為9 57及3 77 A/ gPt；而在各種氧化石墨還原方法中，以快速調溫還原法製得之觸媒較其他還原方法製得之觸媒有較高的白金分散性及氧氣還原活性。針對快速調溫還原法的熱處理溫度及時間進行最佳化測試，結果顯示溫度1000oC持溫20分鐘下製得的拆鏈毛球碳材，具有最高比表面積714 7 m2/g和最高質量活性，在0 65及0 7 V (vs Ag/AgCl) 下分別為9 95及4 01 A/ gPt，為本研究中氧氣還原活性最高的觸媒。 此外，探討拆鏈毛球碳材混摻PVP時，混摻比例對氧氣還原活性的影響，在碳管成長時間50分鐘及氧化劑與毛球碳材比例5 : 1之拆鏈毛球碳材混摻PVP，並以快速調溫900及1000oC持溫10分鐘為典型條件下，混摻PVP與拆鏈毛球碳材比例8 : 1經1000oC裂解所得觸媒在0 65及0 7 V (vs Ag/AgCl) 下具有較高質量活性為7 57及1 93 A/ gPt，但仍低於未混摻的結果，混摻效果並不佳。最後在單電池測試中，以半電池測試中質量活性最高的觸媒進行放電測試，所得最大放電?率為114 7 mW/cm2，為商用白金觸媒的117 %。

獎項日期	2014 8月 24
原文	???core.languages.zh_ZH???
監督員	Ming-Chang Yang (Supervisor)