鈣系爐石在純氧燃燒下吸收二氧化碳之研究

摘要

工業革命後，人口快速成長、科技突飛猛進，進而大量使用化石燃料，溫室氣體之一的二氧化碳也因為大量化石燃料的燃燒而產生，累積在大氣中將造成溫度升高、海平面上升等全球氣候異常變遷，因此對二氧化碳進行有效的排放控制為當務之急。純氧燃燒系統具濃縮二氧化碳之特點，排放高濃度二氧化碳優點有提高捕獲效果、降低捕獲成本、易改建等，因此近期應用於化石燃料發電廠獲得高度重視。在二氧化碳捕獲技術中，可降低發電及環保成本之高溫乾式淨化系統是未來趨勢，且以鈣系爐石當作高溫固態吸收劑，可降低吸收劑成本與增加爐石再利用性，因此本實驗模擬純氧燃燒之煙道氣條件，以鈣系爐石（脫硫渣、氧化渣、還原渣與底渣）作為吸收劑，探討與二氧化碳在高溫下反應形成金屬碳酸鹽之研究。 本研究操作條件及研究成果分為下列幾部分說明： 1 由ICP和XRD分析結果顯示，脫硫渣的鈣氧化物含量（73 08%）明顯高於氧化渣（28 70%）、還原渣（39 34%）與底灰（2 00%），且脫硫渣中的Ca以Ca(OH)2形式存在，有利於碳酸化之反應。由TGA分析結果顯示，脫硫渣對CO2有較好的處理效果，其處理效果和爐石中鈣含量及其型式有顯著的關係。 2 以反應管模擬固定床，探討操作參數對脫硫渣吸收二氧化碳之實驗可以發現，溫度對脫硫渣吸收二氧化碳之最佳操作溫度為600oC；降低空間流速有助於碳酸化效果，但空間流速在1 200 mL hr-1 g-1~4 000 mL hr-1 g-1之間時利用率無顯著提升；添加水氣對脫硫渣碳酸化反應之影響，實驗結果發現水氣有助於碳酸化反應之利用率，當水氣濃度於5%時吸收效果最佳，之後隨著水氣濃度的增加，利用率有下降趨勢，推測水氣濃度過高，會使系統不平衡而阻礙碳酸化反應發生；二氧化硫的存在亦會降脫硫渣之利用率，提高二氧化硫之濃度，發現脫硫渣無法提供更多活性位置進行硫酸化反應。 3 利用XRD、SEM、FTIR作為輔助實驗進行反應前後脫硫渣吸收劑變化之分析。由XPS以及FTIR圖譜分析發現在水氣和二氧化硫同時存在下，經碳酸化反應後之產物除了以CaCO3的形式存在，並伴隨著硫化反應產生CaSO4。 4 由反應動力研究發現，第一型衰退模式所求得ko與kd之活化能分別為345 3 kJ/mol與13 4 kJ/mol，較合適用來描述本研究之動力模式。 5 本實驗亦以實驗室之固定床反應器結合工業燃燒爐，進行尺寸放大10倍，利用水淬高爐石為吸收劑，進行燃油與燃煤煙道氣現址二氧化碳捕捉與固定，研究發現水淬高爐石吸收二氧化碳之最佳操作溫度應為500oC，且水氣的存在與燃燒完全更有利於水淬高爐之碳酸化反應。

獎項日期	2014 6月 25
原文	???core.languages.zh_ZH???
監督員	Hsin Chu (Supervisor)